2020年04月15日

    近日，我院博士后张卫平等在环境与化工领域顶级期刊Applied Catalysis B: Environmental（IF2018=14.229）上发表了题为“Photocatalytic degradation mechanism of gaseous styrene over Au/TiO2@CNTs: relevance of superficial state with deactivation mechanism, 2020, 272:118969”的科研学术论文。该工作通过研究典型VOCs在功能活性界面上的氧化产物变化特征及其氧化机理分析，基于半定量的分析方法探究了氧化产物累积与活性界面的关联性，并结合积碳效应对催化剂的催化性能的影响规律，并对催化剂性能降低及失活机制进行了预测，给光催化氧化过程中催化剂所面临的失活问题提出了较为合理的方案。该项工作从VOCs在催化剂界面上变化特征及性能影响，指出了催化剂面临失活的本质关键原因，可为从分子层面设计稳定高效催化剂及相关VOCs控制技术提供有价值的参考意义。

    人体长时间暴露于低浓度VOCs环境中极易产生一系列慢性疾病，因此研究开发绿色持久稳定的VOCs控制技术是非常有必要的。光催化氧化技术因其设备简单、反应条件温和、效率高以及无二次污染等优势在低浓度VOCs削减和氧化降解方面得到广泛的关注。前期的研究结果表明集吸附和催化协同降解的功能性多孔催化剂界面环境可有效提高分子氧的活化及羟基自由基的生成效率，从而提高VOCs的光催化氧化效率（Environmental Science: Nano, 2019, 6, 948-958）。然而在VOCs氧化的过程中可能会因为自由基的量不足导致VOCs的不完全氧化反应，继而造成催化剂活性降低甚至失活。因此，为了进一步验证导致催化剂活性降低甚至失活的原因，我们开展了VOCs的氧化产物与其在催化剂上的累积状态及其活性界面的变化特征方面的关联性，揭示了影响催化剂失活界面性能的关键因素。结果表明VOCs的氧化产物在催化剂表面的累积是导致催化剂活性降低甚至失活的关键因素之一；继而在活性界面形成的积碳不但会导致功能表面氧化自由基生成效率下降，同时还与其非稳定态及其活性界面形态变化有关联，导致其与底物的竞争性氧化反应，从而进一步加剧催化剂的失活过程。

    张卫平，广东工业大学环境健康与污染控制研究院安太成教授团队博士后。2016年于华南理工大学化学与化工学院获得工学博士学位；2018.12至2019年11月于澳大利亚格里菲斯大学洁净环境与能源中心进行为期一年的交流学习，合作导师为赵惠军教授。近五年以第一作者在Appl. Catal. B-Environ.、Environ. Sci.: Nano等期刊上发表论文8篇。主持中国博士后科学基金特别资助 1 项、中国博士后基金面上项目1项、广东省基础与应用基础研究基金联合基金青年基金1项。目前主要研究方向为大气污染物控制化学和界面化学反应机制研究。

    本研究受到广东省重点研发计划项目（2019B110206002），国家自然科学基金（41731279, 41425015和41373102），广东省本土创新团队项目（2017BT01Z032），广东省教育厅创新团队项目(2017KCXTD012)以及中国博士后科学基金（2017M622639和2018T110851）的基金支持。

    论文链接：https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2020.118969